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关于超临界CO2氧化金属铜及CO2电还原非晶纳米金属催化剂反应釜,纳小型连接器接插件真空电镀技术,由可视电极高压反应釜,二氧化碳液化系统,产品收集系统组成。
非晶态(长程无序结构)纳米金属催化剂因其表现出吸引人的物理和催化特性而受到广泛的关注。与晶体材料相比,非晶态结构具有不同的原子排列和丰富的低配位原子,可以降低反应的能垒,增强中间体的吸附,并且可以打破固有的线性比例关系。然而,传统的非晶态金属制备方法(复合爆炸焊接、机械合金化和电弧熔炼纯金属等)往往涉及高温,从而导致金属颗粒粒径变大,缺陷减少,大大降低了反应的活性位点。近年来,一些非晶态金属催化剂已经可以通过一步合成法制备。然而这些制备方法往往涉及到过快或过慢的反应速率,导致无法精确控制成核和生长。
非晶纳米金属催化剂通常表现出较高的催化性能,并且可以打破本征线性比例关系。然而,精确控制合成具有特定尺寸和形态的非晶纳米金属催化剂, Cu(0) 可以被超临界 CO2 氧化成非晶 CuxO 物种。通过超临界 CO2 处理和电还原,来制备具有非晶壳层 Cu 纳米粒子的方法。该方法的独特之处在于,可以很容易地控制具有非晶壳层的颗粒尺寸。这是因为它们的尺寸取决于原始晶体铜纳米颗粒的尺寸。此外,非晶壳层的厚度可以通过 CO2 压力和/或处理时间来控制。所获得的非晶铜壳层表现出高的C2+产物选择性,法拉第效率为84%,电流密度为320 mA cm-2。此外,C2+含氧化合物的FE最高可达65.3%,这远优于结晶Cu催化剂。
通过超临界CO2氧化和电还原相结合的方法制备了具有非晶态Cu壳的纳米颗粒催化剂。
非晶态Cu壳可以显着提高C2+含氧化合物的活性和选择性,在320 mA cm-2的电流密度下,C2+含氧化合物的FE为65.3%,这与结晶Cu的催化效果明显不同 。
过超临界CO2和电还原组合方法制备出具有非晶态层的Cu纳米颗粒。该方法的独特之处在于可以很容易地控制非晶态壳的尺寸,因为它们的尺寸取决于原始晶体纳米颗粒的尺寸。非晶态Cu催化剂在CO2RR电催化反应中对C2+产物表现出高选择性。通用的非晶态金属催化剂制备策略,同时也为一系列能源应用开发高效电催化剂提供新的方向。
超临界 (SC) CO2 已被用于控制特殊材料的形成。通过调节 CO2 压力可以很好地调节材料的性能,并且可以通过减压轻松去除 CO2。例如,研究人员可以使用 SC CO2 策略,将薄石墨烯层从块状材料中剥离;这是因为 CO2 可以插入块状二维材料的层间。此外,研究人员也已使用 SC CO2 制造了非晶 MoO3、WO3@x 和 VS2 纳米片。然而,基于SC CO2,精确控制合成具有所需尺寸和形态的非晶纳米金属催化剂,目前仍是一个挑战。采用SC CO2处理和电还原相结合的方法,成功制备了具有非晶Cu壳层和晶核的纳米粒子。由实验结果和机器学习结果可知,Cu在SC CO2条件下首先被氧化为非晶CuxO物种。然后,再通过电还原产生非晶铜。所获得的非晶Cu催化剂,显著提高了C2+含氧化合物的活性和选择性,在320 mA cm-2的电流密度下,C2+含氧化合物的FE为65.3%。根据原位 SERS 和 DFT 计算可知,非晶 Cu 具有电还原 CO2 为 CO 的高活性,以及高的*CO 中间体表面覆盖率。这是高效生产 C2+ 含氧化合物的主要因素。作者认为SC CO2氧化金属制备非晶金属催化剂的策略,也可用于制备其他一些非晶催化剂,并用于高效转化CO2。